19 марта 1908 года Римский папаПий XI издал буллу «Quum Sanctissimus Dominus Noster», которой учредил епархию Санта-Катерины, выделив её из епархии Куритибы. Первоначально епархия Санты-Катерины входила в митрополию Рио-де-Жанейро.
17 января 1927 года епархия Санта-Катерины передала часть своей территории в пользу возведения новых епархий Лажиса и Жоинвили. В этот же день епархия Санта-Катерины была переименована в епархию Флорианополиса и возведена в ранг архиепархии буллой «Inter praecipuas» Римского папы Пия XI.
28 декабря 1954 года, 23 ноября 1968 года и 19 апреля 2000 года архиепархия Флорианополиса передала часть своей территории в пользу возведения епархий Тубарана, Риу-ду-Сула и Блуменау.