25 мая1936 годаРимский папаПий XI издал буллу«Ad Christi Evangelium», которой учредил апостольский викариат Голландского Тимора, выделив его из апостольского викариата Малых Зондских островов (сегодня — Архиепархия Энде).
11 ноября1948 года апостольский викариат Голландского Тимора был переименован в апостольский викариат Атамбуа.
3 января1961 года Римский папа Иоанн XXIII издал буллу «Quod Christus», которой преобразовал апостольский викариат Атамбуа в епархию. В этот же день епархия Атамбуа вошла в митрополию Энде.
13 апреля1967 года епархия Атамбуа передала часть своей территории для возведения новой епархии Купанга.