12 декабря 1964 года Конгрегация пропаганды веры издала декрет «Quo aptius», которой учредила апостольскую администратуру Занзибара и Пембы, выделив её из архиепархии Момбасы и архиепархии Дар-эс-Салама. Одноимённый апостольский викариата, созданный в Кении в 1886 году, был преобразован в 1906 году в архиепархию Найроби.
28 марта 1980 года Римский папаИоанн Павел II издал буллу «Cum Administratio», которой преобразовал апостольскую администратуру Занзибара и Пембы в епархию Занзибара.
Ординарии
епископ Edgard Aristide Maranta O.F.M.Cap.[1] (12.12.1964 — 1966);
епископ Joseph Sipendi (1966—1968);
епископ Adriani Mkoba (16.07.1968 — 26.01.1973);
епископ Bernard Martin Ngaviliau C.S.Sp.(28.03.1980 — 30.11.1996);
епископ Augustine Ndeliakyama Shao C.S.Sp. (30.11.1996 — по настоящее время).