В 1567 году вместе с Казанским святителем архимандрит Иеремия находился в Москве и переживал все ужасы опричнины. Он же был свидетелем мученической (по одной из версий) кончины святителя Германа и совершал его погребение.
Присутствовал на соборе 1572 года, избравшем нового митрополита Антония и разрешившем Ивану IV четвёртый раз вступить в брак, и на следующем соборе 1573 года.
В августе 1576 года архимандрит Иеремия хиротонисан во епископа Казанского с возведением в сан архиепископа.