В 1854 году Карцов был назначен руководителем дел комитета, обсуждавшего меры по защите берегов Балтийского моря, а в 1855 году — членом-редактором комиссии для улучшения военной части.
С 1860 года принимал участие в военных операциях при покорении Западного Кавказа; занимал должность начальника генерального штаба Кавказской армии, был помощником главнокомандующего той же армии, позже членом военного совета и командующим войсками Харьковского военного округа. Главные военно-литературные труды Карцова: «Тактика» (несколько изданий) и «Обзоры войн» 1812—1813 и Северной.