Раул Русеску начал карьеру профессионального футболиста в клубе «Рымнику-Вылча» из своего родного города. В 2005 году форвард перешёл в клуб «Униря» (Урзичени), в составе которого выступал 6 лет с перерывами на время аренды в командах «Дунэря» (Джурджу) и «Отопени». В составе «Унири» Русеску забил 18 голов в 87 сыгранных в Лиге I матчах и по итогам сезона 2008/09 стал чемпионом Румынии. 29 сентября 2009 года нападающий впервые в карьере сыграл в Лиге чемпионов (в матче группового этапа против «Штутгарта»)[3].
По итогам 2012 года Раул Русеску был признан футболистом года в Румынии[6]. Этим он привлек внимание многих европейских клубов, и летом 2013 года испанская «Севилья» заключила с ним контракт до 2018 года с отступными в размере 40 миллионов евро[7].